"Un corazón creyente es tu magia", fueron las palabras que el ídolo de Atsuko "Akko" Kagari, la famosa bruja Shiny Chariot, le dijo durante una actuación de magia hace años. Desde entonces, Akko vive de acuerdo con estas palabras y aspira a ser una bruja como Shiny Chariot, una que pueda hacer sonreír a la gente. Por eso, ni siquiera su origen no mágico le impide inscribirse en la Academia Mágica Luna Nova. Sin embargo, cuando una emocionada Akko se dirige finalmente a su nueva escuela, el viaje hasta allí es de todo menos tranquilo. Tras su peligroso viaje, entabla amistad con la tímida Lotte Yansson y la sarcástica Sucy Manbavaran. Para su mayor deleite, también descubre la varita de Chariot, la Vara Brillante, que toma como propia. Por desgracia, su estancia en Luna Nova resultará más difícil de lo que Akko podría creer. Se niega rotundamente a seguir siendo inferior al resto de sus compañeros, especialmente a su autoproclamada rival, la bella y dotada Diana Cavendish, por lo que confía en su determinación para compensar su comportamiento imprudente y su ineptitud en la magia. En una época en la que la hechicería está en declive, Little Witch Academia sigue las escapadas mágicas de Akko y sus amigos mientras aprenden el verdadero significado de ser una bruja.