Touma Kamijou no puede tomar un descanso. Tras la invasión de Academy City, las tensiones políticas siguen aumentando, ya que tanto la ciencia como la magia chocan frontalmente. Parece que Ciudad Academia pretende declarar la guerra a la Iglesia Católica Romana, sumiendo así al mundo entero en una guerra global. Touma pronto se encuentra en el frente de batalla una vez más, esforzándose por proteger a sus amigos y aliados. Toaru Majutsu no Index III es la última entrega de la franquicia original, ya que Touma, Acelerador, y el verdadero nivel 0 Shiage Hamazura continúan sus viajes por separado, hasta el acto final de la serie original de novelas ligeras.