Saito Hiraga y Louise Françoise Le Blanc de La Vallière pasan a la ofensiva tras los acontecimientos de Zero no Tsukaima: Princesas no Rondo. Juntos, se enfrentan al rey José en la Ciudad Santa de Romalia con la ayuda de otros dos que controlan el poder del "vacío". Pero en medio de los muchos conflictos que les esperan, un antiguo mal comienza a agitarse en las sombras.

¿Se convertirán sus estrechos lazos en algo más o serán destruidos a través de la dificultad cada vez mayor de las tareas que deben emprender? Zero no Tsukaima F sigue la historia de Louise y Saito mientras afrontan juntos sus últimos desafíos.